В 1868 г. художник написал вполне зрелые произведения «Деревенская улица», «После грозы», «Возвращение стада», в 1868-1869-х — «Перед дождем». В 1870 году, после четырехмесячного путешествия по Волге вместе с Репиным и Макаровым, художник написал свою первую известную картину «Вид на Волге. Барки» (1870) - восторженный гимн красоте летнего утра.
В 1871 году он создал знаменитую «Оттепель». В ней ясно чувствуется настроение тревоги и безнадежности. Романтик по мироощущению, художник, стремясь к выражению сильных чувств, запечатлевал необычные состояния природы, как это - оттепель посреди зимы. Построенная на сложных тональных взаимоотношениях, картина восхищает изысканной монохромной колористической гаммой, столь любимой Васильевым золотисто-коричневой с оливковым. Горизонтальная композиция передает ощущение бесприютности равнинного пейзажа, его молчаливости, на унылых просторах которого потерялись два путника. И лишь робкий луч солнца, пробивающийся сквозь плотную пелену облаков, приветливо светит им в этом мире. Картина была принята современниками как историческое событие в русской пейзажной живописи, Общество Поощрения Художеств вручило художнику первую премию. Эта картина стала роковой в судьбе Васильева: во время работы над ней он заболел туберкулезом и вынужден был уехать в Ялту в надежде на излечение. Щемящим чувством тоски по российским пейзажам и предчувствием скорой кончины пронизана одна из последних картин художника «Мокрый луг» (1872). Картина поражает свежестью живописи, точностью воссоздания атмосферы, исходящей от нее смутной томительностью.
Спустя некоторое время Васильев начинает писать виды Крыма. Картина «В Крымских горах» (1873) свидетельствует об открывающейся перспективе в творчестве художника. О чем бы ни писал Васильев - об убогих русских деревушках или величественных крымских горах - его картины наполнены подлинной поэзией и глубоким эмоциональным чувством. Полотна Васильева, столь рано ушедшего из жизни, отмечены непосредственностью восприятия и взволнованностью чувств. Проявляя сильный интерес в своем творчестве к лирическому пейзажу, он выступил продолжателем традиций Венецианова и Саврасова. А по силе и чистоте цвета его полотна явились откровением для живописи 70-х годов XIX века.